章太炎等人才如夢方醒，悔之莫及。此時，章才認識到革命黨人必須重新聯合起來，於是主動找到孫中山、黃興等人，開始商討如何對付袁世凱的陰謀。
袁世凱上臺後，給了章太炎一個虛職：“東三省籌邊使”，並撥給他1萬元費用。章躊躇滿志，到吉林赴任，發表了《籌邊使告東北父老書》和《籌邊使四策》等文告。沒想到剛到東北便受冷遇，無人迎接不說，召見吉林西南道孟憲彝和長春知府德養源，二人竟不理會。章氣憤不已，找到吉林都督陳昭常說：“本使是國家堂堂官吏，他們被傳不到，就是目無本使，就是目無共和國家！”陳昭常知袁的用心，並不和章計較，對章恭敬如儀，好吃好喝招待，最終將章禮送出境了事。至此，章才若有所悟，對袁頗為失望。
當孫中山、黃興等人發動“二次革命”討伐袁世凱的時，章太炎已經和他們分道揚鑣了。在民國成立的初期，章太炎雖為革命元老，但他的意見得不到採納，故對原先的革命同志孫中山、黃興頗有不滿，他一直站在先是同盟會、後為國民黨的對立面。但出人意料的是，他對那個被造反的新軍士兵從床底下拖出來的黎元洪，一直都心生好感，無論政治風雲如何變換，他都鼎力支援黎，以至於有報社記者說：“章太炎先生的政見，無外乎‘總統非黎公不可’。”
章太炎在為劉成禺的《洪憲紀事詩》作序時，將袁世凱的洪憲解釋為：“袁世凱以明太祖建號洪武。滿清以太平軍為勁敵，其主洪也。武昌倡議者黎元洪，欲用其名以厭勝之，是以建元曰洪憲。”
章太炎到唐繼堯處遊說唐，發現唐沒有出兵誠意，而且唐治下秩序混亂，烏煙瘴氣，頗為失望。於是，他在白晝手提燈籠，漫步街市，燈籠上書“大元帥府秘書章”的字樣，引起圍觀如堵。有人問他為何，他道：“此地種鴉片，漆黑一片，不照明何以舉步？”也有說法稱章在門口點著紅燈籠，別人問起，他答：“四海茫茫，到處黑暗。”
1920年，章太炎由最初的反對軍閥割據轉變為贊成軍閥割據，提出“聯省自治，虛置政府議”的主張。次年，黎元洪就任總統，章太炎受勳一枚，到處宣講“聯省自治”，還主張首都“南遷武漢”。
1923年9月，《華國月刊》在上海創刊，章太炎任社長，該刊宗旨為發揚“國故”，挽救“人心”。
1924年，中國國民黨第一次全國代表大會召開，發表宣言，實現國共合作。在國民黨右派馮自由、居正等人的慫恿下，章太炎公開發表言論，反對國共和作。章太炎說蔣介石執行的三民主義是“賣國主義、黨治主義與民不聊生主義。”
1925年3月，孫中山病逝，靈柩運到南京，奉安中山陵。章太炎專程來到南京弔唁，參加奉安大典。章太炎到南京後，達官貴人們設宴為他接風洗塵。席間，有人請章題字留念。章想起沿途見聞，深感許多革命黨人已腐化變質，有感而發，揮筆寫下對聯一副：“諸君鼠竊狗跳，斯君痛哭；此地龍盤虎踞，古之虛言。”眾人見了，面面相覷。
章太炎曾作一聯挽孫中山：“舉國盡蘇聯，赤化不如陳獨秀；滿朝皆義子，碧雲應繼魏忠賢。”因為碧雲寺，明天啟年間由太監魏忠賢擴建，並在此建墳，準備死後葬此。魏忠賢自縊後，他的黨羽葛九思於1644年隨清軍入京，在此建魏的衣冠冢。1925年，孫中山在京逝世後，曾在該寺的後殿停過靈柩，因而此殿後改為名為中山堂。後又在該寺金剛寶座塔下建孫中山衣冠冢。章太炎反對共產黨，對國共合作不滿，於是以此聯罵那些尊崇孫中山的人盡是魏忠賢的義子。
1927年，章太炎被國民黨上海市黨部臨時執委會點名稱為第一號學閥，呈請國民黨中央加以通緝。
1935年，國民政府代表何應欽與日本梅津美治郎簽訂《何梅協定》